A Fragile Hold on the Electron: Probing the Limits of Negative Ion Studies

Abstract

Negativa joner är unika kvantsystem vars struktur och dynamik i hög grad påverkas av elektronkorrelationseffekter. På grund av deras svagt bundna natur och avsaknaden av långräckviddiga Coulomb-potentialer saknar dessa system ofta optiskt tillåtna övergångar, vilket försvårar högupplösta spektroskopiska studier i jämförelse med neutrala atomer. Forskningen har därför traditionellt fokuserat på mätningar mellan bundna tillstånd och kontinuerliga tillstånd, i synnerhet bestämning av elektronaffinitet (EA) med metoder såsom laserfotodetachement-tröskelspektroskopi (LPTS). För joner där elektroner lossnar till ett p-vågskontinuum har EA-bestämningen dock varit begränsad, till följd av den långsamma fotodetachementprocessen precis ovanför tröskeln och de generellt små tvärsnitten. I denna avhandling bemöts dessa utmaningar genom en vidareutveckling av en kombinerad metod baserad på LPTS och resonansjonisationsspektroskopi (RIS), vilket möjliggör tillståndsselektiva mätningar av partiella fotodetachementtvärsnitt. En ny detektionsstrategi har införts för att särskilja signal från bakgrund, vilket avsevärt förbättrar selektiviteten och den experimentella upplösningen. Den förbättrade LPTS-RIS-metoden demonstrerades genom förbättrade EA-mätningar av cesium (Cs) och rubidium (Rb), där noggrannheten överträffade tidigare resultat för p-vågströsklar och bekräftade metodens användbarhet för framtida studier av mer komplexa atomära system. För att möjliggöra experiment med radioaktiva negativa joner krävs effektiva produktionstekniker. I detta arbete visas att laddningsutbytesreaktioner med uran kan användas för att framställa sådana joner. En kompletterande teoretisk studie undersökte elektroninfångning och energiförlustprocesser vid atom-jon-kollisioner och identifierade avgörande faktorer som påverkar banstrukturer. Genom att inkludera elektron-nukleär koppling i modellen uppnåddes en fördjupad förståelse, vilket är centralt för vidare modellutveckling av produktionsprocesser. Ett av avhandlingens viktigaste resultat är introduktionen av en helt ny spektroskopisk metod för att studera tidigare otillgängliga förbjudna bundna-bundna övergångar i negativa joner. Genom att utnyttja möjligheterna hos en kryogen jonlagringsring har den första mätningen av isotopförskjutning (IS) för en elektriskt dipolförbjuden övergång genomförts, med tennanjonen Sn⁻ som testfall. Metodens känslighet för elektronkorrelationseffekter, särskilt via komponenten för specifik massförskjutning, understryker dess potential. Arbetet visar att en kombinerad experimentell och teoretisk metodik kan övervinna centrala begränsningar inom spektroskopi av negativa joner och möjliggöra studier av system och övergångar som tidigare varit otillgängliga. Genom att tillämpa högprecisionstekniker på tunga och radioaktiva joner, utveckla robusta men enkla teoretiska modeller och utforska förbjudna övergångar, utvidgar denna avhandling forskningsfältets räckvidd och öppnar nya vägar inom atomär, nukleär och kvantmekanisk mångkroppsfysik.